用于气体分离的多胺POSS功能化有机硅膜 MDPI Membranes

  二氧化碳是导致全球气候平均状态随时间的变化的主要温室气体之一。近年来，不少研究者通过有效的膜分离技术设计了烟气中的CO去除方法。其中，拥有非常良好的耐热性和化学稳定性的微孔有机硅膜在通过聚合物制备办法来进行气体分离中具有较大的应用价值。作为典型的桥接有机硅膜，1,2-双 (三乙氧基甲硅烷基) 乙烷（BTESE) 衍生的膜在水蒸汽中显示出长期稳定性，并且在气体分离中H2或CO2的渗透率为10

  众所周知，胺基可有效促进二氧化碳的运输。为增加用于CO2分离的胺基的含量，在BTESE中添加了大量的POSS，但是这可能会过度占据BTESE的孔体积，因此导致较低的CO2渗透率和相关的选择性。为增加胺含量但减少POSS含量，本文使用溶胶-凝胶法，将多个含胺的POSS颗粒掺入BTESE衍生的疏松网络中，制备混合基质有机硅膜BTESE-PNEN。作为比较，使用具有-PrNH2基团且与硅氧烷连接的APTES的非POSS添加剂来制造BTESE-APTES杂化膜。图1显示了通过两种策略在本工作中使用的BTESE-PNEN混合基质和BTESE-APTES共聚的示意图网络。测试了复合膜的气体分离性能，并将其与通过混合共聚策略制备的有机硅膜进行了比较。

  本文使用溶胶-凝胶法制备了混合基质有机硅膜。与用于气体分离的BTESE-PNEN膜相比，使用了APTES的非POSS添加剂制备的BTESE-APTES膜与APTES具有相似的侧基PrNH2基团。实验中，APTES与BTESE的摩尔比保持在0.2，其他过程与BTESE-PNEN相同。分别在200、100至40C下测试BTESE-APTES-0.2膜的气体渗透性，图2 (a) 显示了其与气温变化的相关渗透率和渗透选择性，而图2 (b) 则显示了在200C温度下测试的BTESE-PNEN-0.2和0.02的气体渗透率的差异。随着渗透温度的升高，所有气体均显示出BTESE-APTES-0.2膜的渗透性降低，表明气体通过该膜的活化扩散现象。与其他气体相比，He和H2气体的渗透率高于BTESE-PNEN-0.2和0.02，导致H2/N2和H2/CH4的选择性渗透率更高。低温下H2/CO2的选择性渗透率降低也揭示了BTESE-APTES-0.2膜上的CO2吸附作用。

  本文使用溶胶-凝胶法，将多个含胺的POSS颗粒掺入BTESE衍生的疏松网络中，制备混合基质有机硅膜BTESE-PNEN。通过在200、300和350C下煅烧膜研究了复合膜的耐热性。对于PNEN与BTESE的摩尔比为0.2和0.02的膜评估了气体分离性能。通过共聚策略，将BTESE中摩尔比为0.2的APTES的类似胺前体用于比较。利用改良的GT模型通过单气体渗透来分析性能，从而确定孔径分布和表观活化能。

  Membranes(ISSN 2077-0375;IF 3.094) 是MDPI组织出版的国际型开放获取期刊，出版与膜科学相关基础理论和应用方面的科技论文。期刊研究范围涵盖非生物膜和生物膜科学和技术，包括膜动力学，膜的制备和表征及其在化工、环境、能源、医学和食品制造业中的应用等方向，包括膜化学、物理、工程和生物学等研究领域。目前期刊已被SCIE、Scopus、Ei Compendex、SciFinder和Polymer Library等数据库收录。Membranes采取单盲同行评审，一审审稿周期约为11.5天，文章从接收到发表上线天。

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